Estudió la carrera entre 1873 y 1877, realizando en este tiempo su servicio militar y aunque no llegó a participar en ninguno de los hechos de armas de la tercera guerra carlista, estuvo movilizado desde julio de 1874 a enero de 1879. Perteneció al arma de Infantería.
Fue un estudiante irregular, debido a su carácter independiente y a las circunstancias que le envolvieron. Prefería pasar largas horas en la biblioteca que asistiendo a clase. Se interesó por los cursos de filosofía de Llorens y Barba y Milà y Fontanals en la Universidad. La carrera la estudió en sus inicios en la casa Lonja de Mar, en el antiguo convento del Carmen y, desde 1874, en el segundo piso del nuevo edificio de la Universidad, en la Gran Vía, en los locales proyectados para Escuela de Maestros de Obras y que fue Escuela Superior de Arquitectura hasta 1962.
Debido a la escasez de medios se vio obligado a trabajar con profesionales de la arquitectura y los oficios artísticos.
Sus padres tenían que mantener en Barcelona a dos hijos, pues además de Antonio, cursaba estudios universitarios su hermano mayor Francisco que acabó la carrera de médico en 1876, falleciendo sin haber podido ejercer. Los dos hermanos vivieron en modestas pensiones en la calle de la Cadena y placeta de Montcada.
Antonio trabajó como delineante, con esta profesión figura en su cartilla militar en 1874, con los maestros de obras Fontserè, en los proyectos para el parque de la Ciudadela y con los arquitectos Emilio Sala Cortés, Francisco de P. del Villar Lozano, Leandro Serrallach Mas y Juan Martorell Montells. Martorell y Sala eran Maestros de Obras titulares que luego estudiaron arquitectura y, junto con Adriano Casademunt Vidal, formaron la primera promoción de arquitectos de la Escuela de Barcelona, establecida en 1871. Ambos terminaron sus estudios en 1872 pero no se les concedió oficialmente el título hasta 1877. Con Sala, Gaudí estuvo poco tiempo, pero con Martorell mantuvo una larga relación. La amistad de Martorell fue decisiva para Gaudí pues fue quien le inició en los estudios de la estática gráfica que Gaudí no había conocido en la Escuela de Arquitectura y le puso en relación, tanto con las familias Güell y Comillas, como con el artesano Eudaldo Punti, donde Gaudí aprendió los oficios de la construcción.
Tanto Serrallach como del Villar eran catedráticos de la Escuela de Arquitectura por lo que trabajar de delineante con ellos podía suponer algunas ventajas para el estudiante Gaudí. Para Serrallach hizo unos dibujos para un proyecto de la Villa Arcadia, una finca de recreo en Montjuïc, lo que le llevó a trabajar con su compañero de carrera Juan Sarramalera en su taller mecánico, donde aprendió delineación industrial y colaboró en un proyecto de línea de tranvías para unir la puerta de la Paz con Montjuïc.
Con del Villar, del que Gaudí tenía una pobre impresión, se dedicó a delinear el proyecto de ábside y camaril de la Virgen en la iglesia del monasterio de Montserrat.
Además de los estudios y de sus horas de trabajo como delineante, frecuentó el taller de Eudaldo Puntí en la calle de la Cendra 8, en el barrio del Padró, donde aprendió los oficios de carpintero, forjador, ceramista y vidriero .De este taller salieron obras importantes tanto de diseño propio como de arquitectos, vidrieros y decoradores notables, como Martorell, Amigó o Serra, este último encargado de la decoración de la sala de descanso del Teatro del Liceo.
Al lado del taller Puntí, en el número 10 de la calle de la Cendra, estaba el obrador del escultor modelista Lorenzo Matamala Piñol, gran amigo de Gaudí con el que estuvo unido desde sus tiempos de estudiante hasta la muerte. Gaudí falleció en 1926 y Matamala en 1927.
En el obrador de Matamala se hicieron, por ejemplo, los modelos de yeso de las farolas que Gaudí dibujó para la plaza Real en 1878.
Esta es una circunstancia muy importante, puesto que a lo largo de toda su carrera Gaudí se mostró más como un escultor que como un arquitecto y prefirió siempre hacer modelos de barro o de yeso antes que planos o dibujos .
Durante la carrera Gaudí fue suspendido varias veces, pero obtuvo muy buenas notas en proyectos y construcción. En 1877 hizo su examen final con un proyecto de Paraninfo Universitario y, el 15 de marzo de 1878, se le concedió el titulo de arquitecto.
Durante la carrera y en los años inmediatos Gaudí participó en las actividades de las asociaciones excursionistas que tuvieron gran fuerza en Cataluña despertando el interés y la curiosidad por la arquitectura medieval.
En la lógica curiosidad juvenil del estudiante Gaudí figuran no solamente su interés por los monumentos antiguos (visitó Granollers, Olesa de Bonesvalls, Sant Feliu de Guíxols, Elna, Carcasona y diversos monumentos de Barcelona, como Santa María del Mar o la Catedral) sino que se sintió atraído por los problemas obreristas de tanta virulencia en aquellos años. Mantuvo relaciones con Canibell, que fue amigo de Bakunin, con Salvador Pagés, creador de la primera fábrica cooperativa de España en Mataró, y leyó algunos libros que hacían referencia a las condiciones de vida de los obreros. Su interés por el tema se centró en la colaboración que prestó a la cooperativa La Obera Mataronesa para la que hizo distintos proyectos. Precisamente durante su trabajo en Mataró se enamoró de la Srta. Pepita Moreu que era una de las maestras de la escuela para niños de la cooperativa, pero fuera por causa de su timidez, o por ignoradas razones, cuando Gaudí se decidió a mostrar su inclinación por la maestra, resultó que ésta estaba ya comprometida con otro.
Este es el único hecho cierto y conocido de la vida sentimental de Gaudí, aunque se han compuesto muchas leyendas sobre el tema, y desde aquel punto se dedicó única y exclusivamente a su oficio de arquitecto.
Por el testimonio de compañeros de carrera, se sabe que Gaudí fue siempre hombre religioso, haciendo honor a la educación que recibió de los Escolapios, si bien su religiosidad se acentuó al final de su vida. Con todo no debe olvidarse que los símbolos religiosos están presentes en todos los momentos de su carrera, incluso en los edificios que no son propiamente religiosos como sucede en Bellesguard, finca Miralles, casas Calvet, Batlló y Milà.